Han er kjent for sitt arbeid med popsangerne Frida Amundsen ,Alida Garpestad og Gabrielle Leithaug aka Gabrielle. I 2011, produserte han den Grammy nominerte singelen «Ring Meg» for sistnevnte, en sang han selv var med på å skrive. Den solgte til platinum 8 ganger i Norge. Året etter, samarbeidet Hustoft med Morten Harket på hans soloalbum «Out of My Hands.» De skrev tittelsporet sammen.

Lars Kåre Hustoft har også vært aktiv som frilansmusiker , og vant sammen med Anne Birk Haugesunds kulturstipend i 1996.